Thèmes de recherche TELEM

Figure 1a : a) Schéma d’un dispositif basé sur un nanofil de graphène. b) Image optique de la couche de graphène avant la gravure définissant les nanofils (masque en rouge). c) Conductivité thermique des nanofils multicouches de graphène (10 couches) déposé sur substrat en fonction de la température. L’inset montre la dépendance en température de la conductivité thermique k suivant le modèle de Callaway en augmentant le terme de diffusion avec les impuretés.

Les propriétés thermiques des matériaux bidimensionnels (2D) sont d’intérêt fondamental pour la récupération d’énergie et le refroidissement électronique à l’échelle nanométrique [1-3]. L’exploration du transport thermique dans les systèmes 2D est un défi, en particulier dans l’architecture des dispositifs réels dans lesquels le matériaux est déposé sur substrat. Cela correspond à la configuration la plus pertinente pour les applications. Dans cette configuration, la diffusion de la chaleur est fortement affectée par les pertes thermiques à travers le substrat et dépend fortement des propriétés des interfaces.
Nous étudions le transport thermique de matériaux 2D avec un faible nombre de couches par la méthode de l’effet Joule, qui a été testée comme une approche fiable dans le cas des nanofils métalliques.
Nous avons utilisé cette approche dans le cas de nanofils de graphène de 300 nm de largeur et de quelques µm de longueur dans la gamme des hautes températures (400 K < T < 500 K), peu exploré en littérature [4].
Le cas du graphène est particulièrement intrigant. Le graphène est l’un des matériaux 2D les plus étudiés, il a une grande mobilité et un grand coefficient Seebeck [5,6], ainsi qu’une conductivité thermique très élevée, atteignant des valeurs jusqu’à 5000W/m K [7] lorsqu’il est suspendu.
En utilisant une couche d’oxyde épaisse et rugueuse pour découpler le matériaux 2D du substrat, nous avons constaté que les pertes thermiques à travers le substrat sont réduites de presque un ordre de grandeur par rapport aux valeurs théoriques attendues. Plus important encore, nous avons dévoilé une réduction efficace de la conductivité thermique, avec des valeurs aussi faibles que 40 W/m K, comparables aux valeurs mesurés expérimentalement pour les nanorubans de graphène. Une telle réduction peut être induite par une diffusion accrue des phonons avec le substrat et les impuretés dans le système, qui est inhérente à la fabrication du dispositif. La méthode utilisée est efficace pour l’investigation de la conducibilité thermique de matériaux de basse s dimensions déposée sur un substrat. Nos observations devraient stimuler la recherche de solutions alternatives pour la conversion d’énergie à l’échelle nanométrique en utilisant du graphène et d’autres matériaux 2D lorsqu’ils sont déposés sur des substrats.

[1] Y. Xu, Z. Li, and W. Duan, Thermal and thermoelectric
properties of graphene, Small 10, 2182 (2014).
[2] E. Pop, V. Varshney, and A. K. Roy, Thermal properties of
graphene : Fundamentals and applications, MRS Bull. 37,
1273 (2012).
[3]J. Wu, Y. Chen, J. Wu, and K. Hippalgaonkar, Perspectives
on thermoelectricity in layered and 2D materials, Adv.
Electron. Mater. 4, 1800248 (2018).
[4] S. Timpa, J. Rastikian, S. Suffit, P. Lafarge, C. Barraud, M. L. Della Rocca, Phys. Rev. Applied 14, 014056 (2020)]
[5] Y. M. Zuev, W. Chang, and P. Kim, Thermoelectric
and Magnetothermoelectric Transport Measurements of
Graphene, Phys. Rev. Lett. 102, 096807 (2009).
[6] J. Duan, X.Wang, X. Lai, G. Li, K.Watanabe, T. Taniguchi,
M. Zebarjadi, and E. Y. Andrei, High thermoelectricpower
factor in graphene/hBN devices, Proc. Natl. Acad. Sci.
USA 113, 14272 (2016).
[7] A. A. Balandin, S. Ghosh, W. Bao, I. Calizo, D. Teweldebrhan,
F. Miao, and C.-N. Lau, Superior thermal conductivity
of single-layer graphene, Nano Lett. 8, 902 (2008).

Les dichalcogénures de métaux de transition représentent une plate-forme émergente pour des nouvelles solutions de conversion d’énergie à l’échelle nanométrique [1-3]. Les performances thermoélectriques des dispositifs à base de matériaux bidimensionnels dépendent non seulement des propriétés électriques et thermiques des matériaux utilisés mais aussi de l’ingénierie des dispositifs.
Dans les dispositifs réels, les effets d’hybridation à l’interface semi-conducteur/métal affectent fortement la structure de bande locale avec conséquences importantes sur l’injection de charge et la réponse thermoélectrique.
Nous étudions la réponse thermoélectrique des matériaux 2D tels que les dichalcogenures de métaux de transition et le graphène en optimisant la nature des contacts métalliques utilisés et en découplant le matériaux 2D du substrat via une fine couche de nitrure de bore hexagonal (hBN), diélectrique 2D.
Nous avons récemment étudié le rôle de différents contacts métalliques (Ag, Pd, Co,
Ti) sur les propriétés électriques et thermoélectriques de transistors à base de diselenure de tungstène (WSe2) avec un faible nombre de couches (4L, 6L) déposées sur hBN.

Jusqu’à présent, les molécules étaient utilisées principalement comme barrière tunnel ou couche de propagation pour le courant polarisé en spin dans des dispositifs à magnétorésistance de type métal ferromagnétique/molécules/métal ferromagnétique [6].
Notre recherche dans le groupe TELEM s’oriente vers l’utilisation de molécules fonctionnelles comme, par exemple, des diodes moléculaires ou des molécules à transitions de spins pour étudier le transport polarisé en spin dans des dispositifs hybrides et chercher de nouvelles fonctionnalités de spintronique. L’intégration de graphène et de nanotubes de carbone est aussi étudiée.

Fig. 1 : Image optique d’un transistor à effet de champs à base de WSe2 pour le mesures de transport de charge et thermoélectriques. Coefficient Seebeck et conductivité électrique à faible bias en fonction de la tension de grille dans le transistor à base de WSe2 avec (de gauche à droite) les contacts en Ag, Pd, Co et Ti.

Nous révélons une réponse Seebeck qui dépend du contact métallique utilisé avec des valeurs élevées du coefficient Seebeck (S), jusqu’à 180 μV/K, et des facteurs de puissance (PF= S2σ) de l’ordre de 2.4 μW/cm K2 (Co), en accord avec l’état de l’art (Fig. 1) [3,4]. Les électrodes métalliques pour lesquelles une faible hybridation d’interface est théoriquement attendue (Ag) présentent la conductivité électrique la plus faible et le coefficient Seebeck le plus élevé. Au contraire, pour une forte hybridation d’interface (Pd, Co, Ti), la conductivité électrique augmente et des valeurs de S légèrement réduits sont mesurées [5].
Notre travail dévoile l’importance de l’ingénierie des contacts métalliques pour optimiser les performances thermoélectriques des transistors à base de dichalcogénures de métaux de transition.

[1] D. Wickramaratne et al., J. Appl. Phys. 118, 075101 (2015)
[2] M. Buscema, et al. Nano Lett. 13, 358 (2013)
[3] M. Yoshida, et al. Nano Lett. 16, 2061 (2016)
[4] S. Timpa, M. Rahimi, J. Rastikian, S. Suffit, F. Mallet, P. Lafarge, C. Barraud, and M. L. Della Rocca, J. Appl. Phys. 130, 185102 (2021)
[5] Y. Wang ey al., Nanoscale 8, 1179 (2016).

Figure 1a : Schéma d’une jonction magnétique moléculaire. L’aimantation des couches ferromagnétiques est représentée par la flèche noire. Figure 1b : Effet de magnétorésistance dans une jonction magnétique. Les différentes configurations des aimantations sont aussi représentées. La magnétorésistance de jonction est définie par la différence relative entre la résistance dans l’état antiparallèle et la résistance dans l’état parallèle des aimantations.

Les matériaux organiques (à base d’éléments légers comme le C, N, O ou H) sont de très bons candidats pour la prochaine génération de dispositifs de logique de spin [1] dans laquelle les étapes de stockage et de propagation de l’information de spin sont primordiales. En effet, grâce au faible couplage spin-orbite et aux interactions hyperfines faibles présents dans ces matériaux, de longs temps de vie de spin ont été prédits (jusqu’à la ms contre quelques ns voire ps dans les métaux)[2]. Des matériaux comme le graphène et les nanotubes présentes aussi de fortes mobilités des porteurs pouvant aider à la propagation de l’information sur de longues distances [3]. De plus, il a été montré récemment que les molécules s’hybridaient aux interfaces avec un matériau ferromagnétique [4-5]. Cette hybridation permet une modulation totale des propriétés d’injection de spin.

Jusqu’à présent, les molécules étaient utilisées principalement comme barrière tunnel ou couche de propagation pour le courant polarisé en spin dans des dispositifs à magnétorésistance de type métal ferromagnétique/molécules/métal ferromagnétique [6].
Notre recherche dans le groupe TELEM s’oriente vers l’utilisation de molécules fonctionnelles comme, par exemple, des diodes moléculaires ou des molécules à transitions de spins pour étudier le transport polarisé en spin dans des dispositifs hybrides et chercher de nouvelles fonctionnalités de spintronique. L’intégration de graphène et de nanotubes de carbone est aussi étudiée.

[1] B. Behin-Aein et al., Nature Nanotechnology 5 266-270 (2010)

[2] S. Sanvito & A.R. Rocha, Journal of Computational and Theoritical Nanoscience 3 624-642 (2006)

[3] P. Seneor et al., MRS Bulletin 37 1245-1254 (2012)

[4] C. Barraud et al., Nature Physics 6 615-620 (2010)

[5] Une étude du groupe STM du laboratoire MPQ
S.L. Kawahara et al., Nanoletters 12 4558 (2012)

[6] V. Dediu et al., Nature Materials 8 707-716 (2009)

Une revue en français sur l’électronique de spin est disponible ici.
Une autre revue en anglais est disponible ici.
Enfin, une revue sur l’effet tunnel polarisé en spin est donnée ici.