Structure et réactivité des nanoalliages

La catalyse hétérogène est un élément clé de nombreux processus industriels à grande échelle et pour le développement durable. Ces dernières années, les nanoparticules bimétalliques (NPs BiM) ont été d’un grand intérêt pour la catalyse hétérogène. En effet, l’alliage de différents métaux à l’échelle nanométrique conduit souvent à une activité catalytique, une sélectivité ou une résistance à l’empoisonnement accrue par rapport aux NPs monométalliques. Cependant, la capacité à concevoir de nouveaux catalyseurs BiM plus efficaces est actuellement entravée par une très mauvaise connaissance des relations structure-réactivité, et donc des mécanismes de réaction. En conséquence, la recherche et le développement de catalyseurs BiM implique encore principalement une approche par « essai-erreur » laborieuse.
Pour comprendre l’interaction entre la structuration de surface et les propriétés catalytiques des nanocatalyseurs BiM, le groupe Me-ANS développe des études Microscopie Electronique en Transmission (MET) avancées pour accéder, avec une sensibilité atomique, aux changements structurels subis par les catalyseurs en cours de réaction. Notre approche combine à la fois des études post-mortem par MET ex situ et depuis récemment, du MET in situ en milieu gazeux utilisant des cellules environnementales haute-pression avec un accès sans précédent à l’évolution structurale des catalyseurs BiM “en action” dans des conditions de pression/température proches de celles rencontrées lors de test catalytique en laboratoire (i.e. pression atmosphérique et/ou à haute température). Grâce à une collaboration étroite avec des experts français/internationaux dans la synthèse/test des nanocatalyseurs BiM et leur modélisation, notre objectif est de déterminer les origines de l’effet d’alliage dans les systèmes BiM afin de guider la conception rationnelle de catalyseurs plus actifs dans différentes réactions. Les nano-systèmes étudiés récemment dans le groupe comprennent Pd-Au, Pd-Ir et Cu-Au et nous nous intéressons depuis peu à la réactivité des nanoalliages à haute entropie.

 
Microscopie électronique en transmission operando à l’echelle atomique ! Transformation d’un nano-catalyseur d’or de taille inférieure à 3 nm d’une structure CFC vers un pseudo-icosaèdre imposée par l’interaction avec l’hydrogène (Imagerie STEM à la pression atmosphérique). Small 17, 2104571 (2021)

Projets :
ANR DINAMIC (2011 – 2014)
ANR TOTEM (2018 – 2021)

Principaux collaborateurs :
Laurent Piccolo – Institute of Researches on Catalysis and Environment of Lyon (IRCELYON)
Catherine Louis / Laurent Delannoy – Réactivité de Surface laboratory (Pierre et Marie Curie University).
Hazar Guesmi – Charles Gerhardt Institute, Montpellier
Beien Zhu – Institute of Applied Physics of Shanghai, China

Principales publications :

Atomic Scale Observation of the Structural Dynamics of Supported Gold Nanocatalysts under 1,3-Butadiene by in situ Environmental Transmission Electron Microscopy
Abdallah Nassereddine Laurent DelannoyChristian RicolleauCatherine LouisDamien AlloyeauGuillaume WangQing WangHazar GuesmiJaysen Nelayah
ChemCatChem (2023)

Co−Ru Nanoalloy Catalysts for the Acceptorless Dehydrogenation of Alcohols
B. Azeredo, T. Ben Ghzaiel, N. Huang, K. Kaźmierczak, W. Shen, G. Wang, D. Schaming, P. Beaunier, P. Decorse, N. Perret, J. Peron, M. Giraud, C. Michel, L. Sicard and JY. Piquemal
ACS Appl. Nano Mater. 2022, 5, 4, 5733–5744 (2022)

Cu segregation in Au-Cu nanoparticles exposed to hydrogen atmospheric pressure : how is fcc symmetry maintained ?
Q. Wang, A. Nassereddine, D. Loffreda, C. Ricolleau, D. Alloyeau, C. Louis, L. Delannoy, J. Nelayah and H. Guesmi
Faraday Discussions just accepted (2022)

Revealing Size Dependent Structural Transitions in Supported Gold Nanoparticles in Hydrogen at Atmospheric Pressure
A. Nassereddine, Q. Wang, D. Loffreda, C. Ricolleau, D. Alloyeau, C. Louis, L. Delannoy, J. Nelayah and H. Guesmi
Small 17, 2104571 (2021)

Reshaping Dynamics of Gold Nanoparticles under H2 and O2 at Atmospheric Pressure
Adrian Chmielewski, Jun Meng, Beien Zhu, Yi Gao, Hazar Guesmi, Hélène Prunier, Damien Alloyeau, Guillaume Wang, Catherine Louis, Laurent Delannoy, Pavel Afanasiev, Christian Ricolleau, Jaysen Nelayah
ACS Nano 13, 2024-2033 (2019)

On the Influence of Oxygen On the Degradation of Fe‐N‐C Catalysts
Kavita Kumar, Laetitia Dubau, Michel Mermoux, Jingkun Li, Andrea Zitolo, Jaysen Nelayah, Frederic Jaouen, Frederic Maillard
Angewandte Chemie 2019

Nanoscale temperature measurement during temperature controlled in situ TEM using Al plasmon nanothermometry
A Chmielewski, C Ricolleau, D Alloyeau, G Wang, J Nelayah
Ultramicroscopy 209, 112881 (2019)

Nanostructured Nickel Aluminate as a Key Intermediate for the Production of Highly Dispersed and Stable Nickel Nanoparticles Supported within Mesoporous Alumina for Dry Reforming of Methane
Leila Karam, Julien Reboul, Nissrine El Hassan, Jaysen Nelayah, Pascale Massiani
Molecules 2019, 24(22), 4107

Selective hydrogenation of butadiene over TiO2 supported copper, gold and gold–copper catalysts prepared by deposition–precipitation
Laurent Delannoy, Gode Thrimurthulu, Padigapati S Reddy, Christophe Méthivier, Jaysen Nelayah, Benjaram M Reddy, Christian Ricolleau, Catherine Louis
Phys. Chem. Chem. Phys. 16 (48), 26514-26527

Long-range chemical orders in Au–Pd nanoparticles revealed by aberration-corrected electron microscopy
J Nelayah, NT Nguyen, D Alloyeau, GY Wang, C Ricolleau
Nanoscale 6 (17), 10423-10430

Nanoalloying bulk-immiscible iridium and palladium inhibits hydride formation and promotes catalytic performances
C Zlotea, F Morfin, TS Nguyen, NT Nguyen, J Nelayah, C Ricolleau, M Latroche, L Piccolo
Nanoscale 6 (17), 9955-9959

Au–Rh and Au–Pd nanocatalysts supported on rutile titania nanorods : structure and chemical stability
Zere Konuspayeva, Pavel Afanasiev, Thanh-Son Nguyen, Luca Di Felice, Franck Morfin, Nhat-Tai Nguyen, Jaysen Nelayah, Christian Ricolleau, Z. Y. Li, Jun Yuan, Gilles Berhault and Laurent Piccolo
Phys. Chem. Chem. Phys. (2015)

New insights into the mixing of gold and copper in a nanoparticle from a structural study of Au–Cu nanoalloys synthesized via a wet chemistry method and pulsed laser deposition
Hélène Prunier, Jaysen Nelayah, Christian Ricolleau, Guillaume Wang, Sophie Nowak, Anne-Félicie Lamic-Humblot and Damien Alloyeau
Phys. Chem. Chem. Phys. (2015)

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